Während seiner Lehre hatte er von den großen Tierbeständen der anderen Zoos in der damaligen DDR erfahren und so drängte es ihn 1962 in die Schlangenfarm des Berliner Tierparks.

Der damalige Kurator, Dr. Hans-Günter Petzold, dem er bereits während der Ausbildung aufgefallen war, befürwortete schließlich seine Einstellung und Beschäftigung in der Schlangenfarm des Tierparks Berlin. Eine harte Aus- und Weiterbildung unter der fachlichen Leitung des damaligen Chefs der Schlangefarm, Werner Krause, die er übrigens später auch seinen eigenen Mitarbeitern angedeihen ließ, bestimmten die weiteren Jahre seiner Tierpflegertätigkeit.

In seiner 1964 geheirateten Frau Liane (1944 – 2018), die ebenfalls im Thüringer Zoopark ihre Lehre absolviert hatte, fand er eine einfühlsame, verständnisvolle, geduldige und gleichfalls vielfältig interessierte Partnerin, die zwar die Ornithologie als Berufsschwerpunkt gewählt, aber genau soviel für Reptilien übrig hatte.

Klaus Dedekinds fachliche Qualifizierung (zunächst zum Spezial-Zootierpfleger) fand 1972 mit dem Abschluss zum  Zootiermeister ihren Höhepunkt. Nach dem plötzlichen Tod Werner Krauses Ende Oktober 1970 wurde Klaus Dedekind die tierpflegerische Leitung der Schlangenfarm übertragen. Klaus Dedekind übernahm das Erbe des von ihm hoch verehrten Lehrers, den er stets liebevoll als „Vater Krause“ bezeichnet hat.

m November 1973 erfolgte schließlich die offizielle Berufung zum Bereichsleiter (ab 1991 zum Reviertierpfleger) des Terrariums und Aquariums des Tierparks Berlin.

Das Ehepaar Dedekind bildete für Jahrzehnte ein gewissermaßen unschlagbares Team an Fachkompetenz und Öffentlichkeitswirkung im Tierpark Berlin. So standen Klaus und Liane Dedekind auch Pate für die Comic-Figuren der Tierparkwärter „Ede“ und „Edeltraut“ des Berliner Karikaturisten Erich Schmitt, zumal beide Dedekinds mit der Familie Schmitt eng befreundet waren und Erich Schmitt auch eine besondere Liebe zur Schlangenfarm (insbesondere zu den Krokodilen) besaß. Viele Episoden „Edes“ und „Edeltrauts“ spiegelten auch tatsächlich reale Begebenheiten und Geschichten aus dem Tierpark-Alltag der Dedekinds wider und begeisterten die Berliner.

In diese Jahre fallen zudem zahlreiche fachliche Aktivitäten außerhalb des Tierparks, so u.a mehrwöchige Dienst- und Studienaufenthalte in Kasachstan unter Leitung von Dr. F. Dathe sowie auch Dienstreisen in die USA (California, San Diego Zoological Garden), an denen jeweils beide Dedekinds als Experten gemeinsam teilnahmen. Hinzu kamen zahllose herpetologische Vorträge, insbesondere im Kreise der Berliner Terrarienfreunde, bei denen Klaus Dedekind als ausgewiesener Fachmann und als launiger Erzähler geschätzt und beliebt war.